固-液界面的分子吸附自由能測量研究獲得新進展

发布日期:2019-09-04     浏览次数:次   

近日,我院洪文晶教授課題組运用自主研发的单分子电学测量仪器,研究了固-液界面的分子吸附行爲,發展了一種測量分子吸附能的新方法。相關研究成果以“Single-molecule measurement of adsorption free energy at the solid-liquid interface”爲題發表于《德國應用化學》期刊。

blob.png

吸附行爲在固-氣和固-液界面發生的化學和生物過程中扮演了十分重要的角色。比如在多相催化過程中,分子的吸附往往是反應的第一步甚至是決速步。吸附能是描述吸附過程中的一個重要參數,其測量結果對高效催化劑的開發、傳感器的設計以及材料性能的表征等都具有重要的指導意義。在單分子尺度下對分子在固-液界面的吸附熱進行測量,不僅可以排除相鄰分子對于目標分子吸附過程的影響,從而可以在更深層次上理解分子的吸附過程,而且可以順應分子的吸附行爲去設計和發展更加有效的分子結構築方式。但是受限于單分子尺度下目標分子的尺寸極小以及目標分子的電信號極微弱兩方面的制約,此前尚未有方法可以在單分子尺度下對分子在固-液界面的吸附熱進行測量。

課題組之前发展了一种对单分子事件进行统计的数据分析手段,利用该方法,研究人员可以得到实验体系中分子结的形成概率(Nat. Commun. 2017. 8. 15436)。研究人員通過單分子計數的思路測量了三個模型分子在一系列梯度濃度下的成結概率,發現不同濃度下的成結概率的變化趨勢遵循吸附中的經典模型:Langmuir模型;根據Langmuir吸附模型,計算出三個分子在固-液界面的吸附能;將實驗得到的吸附能數值與理論計算所得到的數值進行對比,具有很高的一致性。

該研究工作是在我院洪文晶教授和薩本棟微納米研究院楊楊副教授的指導下完成的。能源材料化學協同創新中心戰超博士和薩本棟微納米研究院的碩士生王幹爲論文的共同第一作者。我院張霞光博士完成了理論計算方面的工作,博士生李之豪、薩本棟微納院碩士生魏珺穎等也參與了部分工作。田中群教授參與了研究工作的討論並給予了重要指導。該工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、廈門大學校長基金等項目的資助,以及固體表面物理化學國家重點實驗室、能源材料化學協同創新中心等平台支持。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201907966


上一條:基于炔酰胺的雜環合成方法學... 下一條:碳納米錐子的精准合成