銅單晶表面電氧化機理研究新進展

发布日期:2019-07-25     浏览次数:次   

李剑锋教授課題組在Cu單晶電氧化的原位拉曼光譜分析領域取得重要進展,相關結果“Early Stages of Electrochemical Oxidation of Cu(111) and Polycrystalline Cu Surfaces Revealed by in Situ Raman Spectroscopy”發表于 J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.9b04638

銅基催化劑廣泛應用于二氧化碳(CO2)還原等重要催化反應過程,但由于Cu物种在结构和化学上的不稳定性,因此容易在催化反应过程中发生动态变化,导致其催化作用机制和反应路径仍不清楚。针对这一难题和挑战,課題組选取了原子排列和状态确定的单晶模型体系,利用电化学SHINERS技術,從分子水平系統地研究了Cu(111)在不同pH環境中電氧化行爲。發現在堿性和中性條件下Cu表面都經曆了Cu-OHad → Cu-Oad→Cu2O轉變過程,即隨著電位升高OH先吸附,然後轉化爲吸附態的O最後形成氧化物。而在表面存在多種結構的多晶Cu表面並未觀察到這種變化。而在酸性條件下,發現表面OH和氧物種會被SO42-所取代覆蓋。該工作提供了Cu表面氧化早期涉及到OH/O反應過程的直接光譜證據,驗證了傳統電化學方法以及理論計算的猜測,爲設計高效催化劑提供了重要指導。

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該研究工作在李劍鋒教授指導下完成。我院博士後Nataraju Bodappa爲論文第一作者,博士生蘇敏、趙宇等參與了實驗工作,博士後樂家波和物理學院博士生楊偉民完成理論計算部分的工作。該研究工作得到國家自然科學基金、高校基本科研業務費等資助。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04638


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